- предметів
- реферат
- вступ
- методи
- Наявність даних
- Додаткова інформація
- Документи Word
- Додаткова інформація
- Коментарі
предметів
реферат
Ми представляємо дослідження структури та хімічного складу 3D-топологічного ізолятора, легованого Cr, Bi 2 Se 3. Монокристалічні тонкі плівки вирощували за допомогою молекулярно-променевої епітаксії на Al 2 O 3 (0001), а їх структурно-хімічні властивості визначали на атомному рівні шляхом скануючої передавальної електронної мікроскопії та спектроскопії електронних втрат енергії. Регулярне укладання плівок Bi2 Se3 складається з чотирьох шарів, за винятком перших кількох атомних шарів у початковому зростанні. Спектроскопічні дані дають прямі докази того, що Cr в хості Bi2 Se3 переважно замінює Bi. Ми також показуємо, що Cr має тенденцію до сегрегації на внутрішніх кордонах зерен зерен Bi 2 Se 3 .
Розташування легуючих речовин в матриці біхалькогеніду сильно залежить від типу легуючої речовини, наприклад Від його іонного радіуса та здатності утворювати небажані халькогенідні сполуки, від концентрації та від умов росту. У Cr: Bi 2 Se 3 легуючі речовини можуть або замінити Bi, або включити між QL у розрив ван дер Ваальса 18, 19. Розрахунки за першим принципом передбачають, що сайти Bi є найбільш енергетично вигідними місцями заміщення Cr 4, 8. Енергія утворення Cr, яка знаходиться у ван-дер-ваальсовій щілині, на 0,29 еВ вища порівняно зі сценарієм заміщення, а інтерстиціальний Cr в QL значно менш сприятливий .
У цьому листі ми стверджуємо, що Cr може бути включений в структуру Bi 2 SO 3 без фазової сегрегації. Як і передбачали розрахунки, ми виявили, що Cr заміщений на сайті Bi. Далі ми демонструємо, що Cr може сегрегувати на кордонах зерен, які обов’язково присутні в рості тонких плівок. Ця сегрегація Cr корелює з межею щільності зерна. Їх вплив на поверхневий стан Bi 2 Se 3 залежав би від геометрії та просторового розширення граничних дефектів. Регулюючи щільність дефектів, можна мінімізувати кількість сегрегату Cr, і, таким чином, однорідний розподіл Cr може бути досягнутий в принципі навіть при більш високих концентраціях легуючої добавки Cr.
Щоб визначити місце розташування та розподіл добавок Cr у плівці, ми провели великі сучасні висококутові кільцеві темні поля (HAADF) та вимірювання спектроскопії втрат атомної роздільної здатності (EELS) в коренованих аберацією електронних електронах. Мікроскоп (STEM). На рис. 1а представлений вид поперечного перерізу тонкої плівки Cr: Bi2 Se3 у площині Al 2 O 3 з малим збільшенням перерізу молекулярно-променевої епітаксії (MBE). Зображення HAADF-STEM залежно від атомного номера (
Z2) чітко вказують на плівку Bi 2 SO 3 (контраст світла) та підкладку Al 2 O 3 (темніша область). Зростання плівки Cr: Bi2S03 (товщина
100 нм) опосередковується ростом зерна, спричиненим дислокаціями гвинтів (додатковий малюнок S2). Цей процес зростання призводить до отримання плівки рівномірної товщини з морфологією гладкої поверхні, на що також свідчать моделі відбиття електронної дифракції з високою енергією (RHEED), отримані в кінці росту плівки (додаткове зображення S1). Обрана електронно-дифракційна картина (SAED) (рис. 1b), отримана з міжфазної області підкладка-плівка, показує, що Cr: Bi 2 SO 3 є монокристалічним і що він зростає епітаксіально на Al 2 O 3 (0001) із наступними кристалографічними співвідношеннями:
та Bi2S03 (0001) ‖ AI203 (0001).
( a ) Зображення HAADF-STEM з малим збільшенням плівки Bi2 Se3 на Al203 (0001). b ) САД з області інтерфейсу Bi 2 Se 3/Al 2 O 3 вздовж KI;
Повнорозмірне зображення
Структурне розташування плівки показано на знімках HAADF, отриманих уздовж осей зони (рис. 2). Раптова зміна контрасту зображення HAADF вказує на хімічно різкий інтерфейс підкладки-плівки, а білі краї вказують на безперервну структуру плівки QL. Малюнок 2b забезпечує більш детальний огляд міжфазної області між Al 2 O 3 та Cr: Bi 2 SO 3. З рисунка видно, що, хоча межа взаємодії з Al 2 O 3 хімічно різка - плівка не повністю розташована у початковій фазі росту. Насправді для цього потрібно приблизно 3-4 атомних шари, перш ніж відбуватиметься регулярне зростання QL Bi 2 Se 3. Після досягнення зростання QL наступна плівка безперервно розташовується, що підтверджується рентгенівською дифракцією (XRD) та атомно-силовою мікроскопією (AFM) (додаткові малюнки S2 та S3); уздовж цієї кристалографічної орієнтації атомні колони Bi і Se не перекриваються, і тому атомні колони Bi і Se можна легко розрізнити через набагато вищий атомний номер Bi порівняно з Se. Вставка на малюнку 2b - це зображення HAADF із великим збільшенням QL, на якому чітко видно атомне стосування атомних колон Bi і Se.
a ) чітке зображення HAADF-STEM з міжфазної області між плівкою та підкладкою. b ) Збільшене зображення фільму на інтерфейсі. Існує плавний інтерфейс та регулярні чотиришарові шари Bi 2 Se 3, за винятком першого шару, який, здається, сильно порушений. Вставка показує збільшене зображення базового шару із накладеною структурною моделлю; Атомні колони Bi (червоний) і Se (зелений).
Повнорозмірне зображення
Далі ми зосередимося на визначенні розташування легуючих речовин Cr у матриці Bi 2 Se 3. Пряме зображення Cr за допомогою HAADF неможливе через низький Z Cr (Z Cr = 24) порівняно з Bi і Se та низьку концентрацію Cr у плівці. Щоб отримати однозначний підпис Cr, присутній у плівці, ми виконали картографування втрат енергії з просторовою роздільною здатністю за допомогою електронної спектроскопії (EELS), скануючи електронний зонд послідовно на визначеній ділянці та збираючи спектр EEL у кожній точці. Потім створюються хімічні карти шляхом інтегрування в кожній точці цих спектральних зображень інтенсивності спектра, наведеного вище
Вікно 20 еВ над краями країв EELS, тоді як сигнал інтенсивності HAADF отримували одночасно, дозволяючи чітко співвідносити хімічну інформацію зі структурним зображенням.
a ) Зображення HAADF-STEM із плівки Bi2 Se3 та підкладки Al2O3. ( b ) Сигнал HAADF-STEM з області, що цікавить, зазначена в ( a ), створена спільно з придбанням EELS. ( c ) Cr L 2, 3 сигнал EELS, що показує рівномірний розподіл Cr у п’ятикратному шарі, що міститься в області, що цікавить. d ) Зображення HAADF-STEM з атомною роздільною здатністю із області плівки, записане одночасно з сигналом EELS, що відображається на e ). e ) просторово дозволена інтенсивність сигналу CrL 2, 3 на краю, що показує, що Cr у подвійних шарах, згаданих у d ) замінює Bi. f ) профілі інтенсивності двовалентних колон та елементарної карти Cr, що показують пряму просторову кореляцію між двома сигналами.
Повнорозмірне зображення
a ) Зображення з опитування HAADF-STEM. ( b ) Сигнал HAADF-STEM з області, що цікавить, зазначена в ( a ), створена спільно з придбанням EELS. ( c ) Cr L 2, 3 сигнал EELS, що показує сегрегацію Cr вздовж меж зерен. ( d ) Se L 2, 3 сигнал EELS, що показує рівномірний розподіл Se у плівці. e ) фон, віднятий від Cr L 2, 3 краї, отримані від меж зерен і за межами прикордонних зон, позначених цифрами 1 і 2 в точці c ), які показують підвищений сигнал Cr на межі зерен.
Повнорозмірне зображення
Рівномірний розподіл Cr у плівці добре узгоджується із виміряними феромагнітними властивостями 22, на відміну від нещодавнього звіту про сегрегацію Cr на поверхні, що призводить до суперпарамагнітної поведінки Cr: Bi 2 Se 3. Хоча сегрегація Cr у плівках не є бажаною, поки більша частина меж зерен знаходиться всередині плівки (як це спостерігається у цьому дослідженні), вони не повинні суттєво впливати на поверхневі стани Дірака, які є макроскопічними. Держави, що охоплюють всю площу суцільної плівки. Щоб придушити формування меж зерна, ми рекомендуємо вирощувати за нижчих температур росту та менших темпів росту.
Підводячи підсумок, ми представили структурне дослідження монокристалічної плівки Cr2, легованої Bi 2 SO 3 на Al 2 O 3 (0001). Структурні та спектроскопічні дослідження з використанням STEM-EELS з корекцією аберації показали, що включення Cr у плівку Bi 2 SO 3 продовжується із заміщенням атомів Bi. При досліджуваній концентрації Cr 4,6 об.%. Допант не порушував структуру алмазу Bi 2 Se 3. Крім того, ми знаходимо сегрегацію Cr на кордонах зерен плівок. Регулюючи щільність дефектів та регулюючи умови росту, можна мінімізувати сегрегацію Cr на кордонах та досягти включення Cr у плівки Bi2S03 шляхом рівномірного заміщення Bi.
методи
Зразки тонкої плівки Cr: Bi 2 Se 3 готували з використанням MBE на сапфіровій підкладці для підкладу, згідно з рецептом, описаним у посиланні. 9. Камера росту MBE має базовий тиск 1 х 10-10 Торр. RHEED був використаний для моніторингу зростання in situ, а структури потоків (додаткова фігура S1) вказують на 2D зростання. Зображення AFM (додаткове зображення S2) ілюструє спіральні острівці, загальні для орієнтованих на c-maxis плівок Bi-Se3 з високими кроками QL (
1 нм). Острови (або зерна) зазвичай мають бічний розмір
150 нм і розділені траншеями (межі зерен). Товщина зразка, використаного в цьому дослідженні, становить 103 нм, що визначається за допомогою рефлекторної відбивної здатності (XRR) та RBS. Склад зразка визначали за допомогою RBS як 4,6 ат-% Cr, 35,3 ат-% Bi та 60,1 ат-% Se, довівши співвідношення (Cr + Bi): Se до 2: 3, вказуючи, що Cr є заміною для Bi сторінки 9. Рисунок XRD (додатковий малюнок S3) показує (00 1) сімейство піків, що представляють Bi 2 SO 3, і витягнутий параметр c -осі сітки
28, 65 Å трохи перевищує літературне значення для Bi 2 SO 3 (ICSD 617072). Момент магнітного насичення зразка становить
2, 1 мкБ/Cr та температура Кюрі 8, 5 K9.
Підготовку зразків методом поперечного перерізної електронної мікроскопії (ТЕМ) проводили методом сфокусованого іонного пучка (FIB) із використанням скануючого електронного мікроскопа FEI Nova 200 NanoLab з високою роздільною здатністю (FEGSEM). Для захисту плівки від імплантації та пошкодження іонів Ga застосовували шар Pt.
Структурну характеристику проводили за допомогою просвічувальної електронної мікроскопії. SAED були отримані за допомогою JEOL 2000 EX. Зображення STEM та вимірювання EELS проводили на приладі Nion UltraSTEM100TM, обладнаному спектрометром Gatan Enfina. Мікроскоп працював при 100 кВ з кутом сходження 30 мрад; в цих оптичних умовах розмір електронного зонда встановлюється на рівні 0,9 Å. Внутрішній кут детектора для візуалізації HAADF-STEM становив 76 мрад. Поширення енергії власного електронного пучка для вимірювань EELS становило 0,3 еВ; з дисперсією спектрометра, встановленою на 03 еВ/канал та 1 еВ/канал, таким чином досягаючи ефективної енергетичної роздільної здатності 0,9 еВ та 3 еВ відповідно. Кут збору EELS становив 33 мрад. Процедура зменшення шуму з використанням аналізу основних компонентів (CiMe - плагін для програмного пакету Digital Micrograph 2.3 від Gatan 25) була використана для збільшення контрастності спектрів роздільної здатності атомів. Після PCA були створені хімічні карти шляхом інтеграції інтенсивності спектру у вікні
20 еВ над Cr L 2, 3 і Se L 2, 3, одними краями ребер EELS після віднімання фону за допомогою закону моделі потужності в кожній точці цих зображень спектра.,
Наявність даних
Усі дані, отримані під час цього дослідження, доступні за запитом Каталогу даних університету Йорку //dx.doi.org/10.15124/e3abd365-2cc0-4938-9bc1-24ee4b4db6b1.
Додаткова інформація
Документи Word
Додаткова інформація
Коментарі
Надсилаючи коментар, ви погоджуєтесь дотримуватись наших Умов надання послуг та Правил спільноти. Якщо ви вважаєте щось образливим або не відповідаєте нашим умовам чи інструкціям, позначте це як невідповідне.