багатофункціональні

  • предметів
  • реферат
  • вступ
  • результат
  • обговорення
  • висновок
  • методи
  • КГ наношеест
  • Гібридні наноматеріали Fe304/CG
  • Виробництво ферментного електрода
  • Електрохімічні вимірювання
  • Детальніше
  • Додаткова інформація
  • Документи Word
  • Додаткова інформація
  • Коментарі

предметів

  • Магнітні властивості та матеріали
  • Синтез графену

реферат

Новий вододисперсний та біосумісний графіт, функціоналізований з хітозаном (CG), був підготовлений шляхом одномоментного кульового подрібнення карбонового хітозану та графіту. Наявність азоту (з хітозану) на поверхні графена дозволяє CG бути чудовим каталізатором для електрохімічних біосенсорів. Отримана CG демонструє нижчий коефіцієнт ID/Ig у спектрі КР, ніж інший азотвмісний графен, приготований різними методами. Магнітні наночастинки Fe304 (MNP) додатково вводяться в асинтезовану КГ для багатофункціональних застосувань поза біосенсорами, таких як магнітно-резонансна томографія (МРТ). Карбоксильні групи з CG використовуються для безпосередньої іммобілізації глюкозооксидази (GO x) за допомогою ковалентного зв’язку, тоді як включення MNP ще більше полегшує введення ферментів та інші унікальні властивості. Отриманий біосенсор добре реагує на виявлення глюкози з межею виявлення 16 мкМ, чутливістю 5,665 мА/см2/М та лінійним діапазоном виявлення до 26 мМ глюкози. Утворення багатофункціональних нанокомпозитів MNP/CG забезпечує додаткові переваги для застосування в багатьох клінічних областях, таких як біосенсори in vivo та агенти МРТ.

У цій роботі ми представили простий, але ефективний метод синтезу азотзміщеного графену, легованого хітозаном (CG), для електрохімічних біосенсорів за допомогою одномоментної кульової фрезерувальної техніки 27, 28. Крім того, ми включили наночастинки Fe304 з CG у багатофункціональні програми. Поєднання MNP та CG не тільки поєднувало магнітні властивості з каталітичною активністю, але й забезпечувало інші переваги для гібридних матеріалів, таких як більші активні поверхні та покращений транспорт електронів з утворенням 3D-гібридів із модифікованих наночастинками наночастинок, які корисні у виробництві електрохімічних датчиків. 29, 30, 31. У цій роботі ми іммобілізували глюкозооксидазу на гібридах Fe304/CG шляхом ковалентного зв’язку для створення високоефективних електрохімічних біосенсорів для виявлення глюкози. Отримані гібриди можуть бути надалі використані для багатофункціональних додатків, крім біосенсорів, таких як МРТ-зображення.

результат

Схематичний синтез КГ. b Типове AF-зображення наноліста CG. Стрілка вказує на наявність хітозану. c Схематична підготовка нанокомпозитів Fe304/CG. d Типове AFM зображення нанокомпозитів Fe304/CG.

Повнорозмірне зображення

Результати XPS отриманих гібридів Fe304/CG показані на малюнку 2. Спектр дослідження XPS отриманих нанокомпозитів Fe304/CG вказує на три елементи на додаток до вмісту O, наприклад N при 400 еВ, сигнал С при 284 еВ, Fe при 710 еВ та 725 еВ (рис. 2а), що підтверджує успішне поєднання наночастинок CG та наночастинок Fe304. Встановлено, що вміст азоту в отриманих нанокомпозитах становить 5,16%. Спектр C1 з високою роздільною здатністю (рис. 2c) показує три домінуючі піки, пов'язані з sp2-гібридизованими атомами C (284,6 еВ), C-NH 2 (286,1 eV) та атомами sp3C, пов'язаними з N і O (288, 1 eV). 23. Спектр випромінювання Fe2p (рис. 2г) показує два піки при 711,3 еВ та 725,8 еВ, які пов'язані з Fe2p3/2 та Fe2p 1/2, що підтверджує утворення Fe304. Спектр Ns високої роздільної здатності оснащений чотирма піками (рис. 2г). Переважний пік при 397,4 еВ отримують з азоту в хітозані, що підтверджено N1 із спектром високої роздільної здатності інтактного хітозану, як показано на малюнку S3 (SI). Присутність азоту піридину (398, 9 еВ) та азоту піроліну (399, 2 еВ) виявлено в структурі ХГ, забезпечуючи активні місця електрохімічного каталізу 32, 33. Пік при 400,9 еВ пов'язаний з четвертинним азотом.

Спектр дослідження XPS нанокомпозитів Fe304/CG. b Спектр C1 з високою роздільною здатністю. c Спектр Fe2p з високою роздільною здатністю. d Спектр N1 з високою роздільною здатністю.

Повнорозмірне зображення

XRD шаблон Fe304/CG. b Спектри КР CG та Fe304/CG. c Спектр FTIR Fe304/CG. d Крива TGA Fe304/CG.

Повнорозмірне зображення

Магнітно керований рух гібриду Fe304/CG показано на малюнку 4 (а). Очевидне сильне тяжіння нанокомпозитів до зовнішнього магніту, що свідчить про легке відокремлення нанокомпозитів від дисперсії. На малюнку 4 (b) показані петлі магнітного гістерезису отриманих наноматеріалів, виміряні за допомогою надпровідного пристрою квантових перешкод (SQUID) в діапазоні -10

a Цифрові фотографії нанокомпозитної суспензії Fe 3 O 4/CG із зовнішнім магнітним полем та без нього. b крива магнітного гістерезису наноматеріалів Fe304 та Fe304/CG. cT2-зважені МРТ-зображення наноматеріалів CG та Fe304/CG.

Повнорозмірне зображення

Амперометричні відповіді електрода Fe304/CG-GOx на послідовне додавання 5 мМ глюкози при 0,5 В проти Ag/AgCl в 0,1 М PBS (pH = 7,4). b калібрувальна крива, отримана для виявлення глюкози.

Повнорозмірне зображення

обговорення

Ми підготували чудові активні каталізатори природного газу швидким та ефективним способом шляхом кульового подрібнення хітозану та графіту. Процес подрібнення кульок подрібнює хітозан на дрібні активні молекули, які функціонують графітові листи на краю і розширюють шаруваті простори шарів графіту на початкових етапах розмелювання кульок. Ковалентні зв’язки між графітовими шарами послаблюються збільшенням кількості введених молекул хітозану, які полегшують відшарування наночастинок графена із синергічним ефектом зсуву при кульовому фрезеруванні. Наявність азоту (з хітозану) навколо кон'югованого вуглецем матриксу забезпечує не тільки активні ділянки для біосенсоризації, але й чудову біосумісність як для іммобілізації ферментів, так і для застосування in vivo. .

Крім того, ускладнене середовище in vivo та обмеження традиційної діагностики підтримують вимоги до розробки мультимодальних діагностичних методів, таких як багатофункціональні біосенсори. У цій роботі ми включили суперпарамагнітний Fe 3 O 4 NP в асинтезовану КГ для приготування високоефективних біосенсорів з іншими програмами МРТ. Включення Fe 3 O 4 NP у CG додатково збільшує площі поверхні наносізу, що вигідно для збільшення навантаження ферментів та транспорту електронів між ферментом та електродом.

висновок

Наша попередня робота представляє простий, але ефективний спосіб приготування нового диспергованого у воді біоматеріалу, що містить біоматеріали модифікованого графен-хітозану, за допомогою одномоментної кульової фрезерувальної техніки. Асинтезовані нанолісти CG демонструють від одного до декількох шарів товщини та висококаталітичну активність для біосенсорів. Магнітні наночастинки Fe304 додатково вводяться в асинтезовану КГ для підвищення іммобілізації ферментів, електрохімічної активності та інших магнітних властивостей. Отриманий біосенсор на основі гібриду Fe304/CG був зібраний. Висока чутливість (5658 мА/см2/М) досягається за допомогою низької межі виявлення (16 мкМ) та широкого лінійного діапазону виявлення до 26 мМ. Отриманий біосенсор також демонструє хорошу відтворюваність та довготривалу стабільність з іншими перевагами застосувань у різних областях, таких як візуалізація МРТ, відкриває можливість виробництва нових багатофункціональних нанобіосенсорів для майбутньої клінічної мультимодальної діагностики та терапії.

методи

КГ наношеест

CG готували змішуванням графіту та карбонового хітозану (1:20 мас./Мас.) У кульовій млині. Суміш енергійно струшували при 500 об/хв. Протягом 12 годин, а потім видаляють деіонізованою (DI) водою для центрифугування при 8000 об/хв. Протягом 10 хвилин. Супернатант збирали після центрифугування та діалізували у DI-воді протягом ночі для видалення будь-яких домішок.

Гібридні наноматеріали Fe304/CG

Формування гібриду Fe304/CG схематично показано на фіг. 1 (с). Обробку плазмою оцтовою кислотою проводили на CG для введення більш активних карбоксильних груп для осадження наночастинок. Потім нанокомпозити Fe304/CG отримували методом співосадження 15. Як правило, асинтезований CG добре диспергували у воді DI у концентрації 0,5 мг/мл і залишався при 80 ° C при магнітному перемішуванні FeCl 3,6 H 2 O (30 мг) та FeCl 2,4 H 2 O (380 Потім до зазначеної дисперсії додавали мг), при цьому суміші давали перемішуватися протягом ночі під N 2 при 80 ° C. Потім по краплях вводили 3 моль/л NaOH з подальшим подальшим магнітним перемішуванням протягом 3 годин при 80 ° С. С. Отримані нанокомпозити Fe 3 O 4/CG згодом отримували в трьох примірниках, промивали етанолом і водою та сушили в печі при 60 ° C протягом 12 годин.

Виробництво ферментного електрода

В якості робочого електрода використовували скло ITO, покрите Pt (100 мА/см 2, 30 с). Потім ITO з покриттям Pt занурювали в дисперсію 0,5 мг/мл -1 Fe 3 O 4/CG на 3 години і сушили при кімнатній температурі протягом ночі. Потім отриманий електрод занурювали в розчин PBS (pH = 7,4), що містить 34 мг/мл EDC і 17 мг/мл NHS, на 2 години при кімнатній температурі для активації карбоксильних груп у CG. Потім GOx іммобілізовували у нанокомпозитах Fe304/CG, занурюючи розчин Fe304/CG у 5 мг/мл розчину GOx/0,1 М PBS (pH = 7) при 4 ° C на 2 години.

Електрохімічні вимірювання

Електрохімічні вимірювання проводили за допомогою електрохімічної робочої станції CHI 760D зі звичайною триелектродною установкою при кімнатній температурі. Платиновий дріт та Ag/AgCl (насичений KCl) використовували як лічильник та еталонний електрод. Амперометричну реакцію вимірювали в 0,1 М PBS (рН = 7,4) при постійному потенціалі +0,5 В, де окиснювалась пероксид водню, отриманий окисленням глюкози. Реєстрували потік окислення з поступовим додаванням 5 мМ глюкози.

Детальніше

Як цитувати цю статтю: Zhang, W. та ін. Багатофункціональні біосенсори глюкози з наночастинок Fe 3 O 4, модифікованих нанокомпозитами хітозан/графен. Наук. Респ. 5, 11129; doi: 10, 1038/srep11129 (2015).

Додаткова інформація

Документи Word

Додаткова інформація

Коментарі

Надсилаючи коментар, ви погоджуєтесь дотримуватись наших Умов надання послуг та Правил спільноти. Якщо ви вважаєте щось образливим або не відповідаєте нашим умовам чи інструкціям, позначте це як невідповідне.